北理工在銦單原子催化劑的設計及電催化CO2還原方面取得重要進展


  近日,北京理工大學材料物理化學系能源催化研究所(籌)的陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學的王定勝教授、李亞棟院士團隊合作,在In單原子催化劑的設計合成及高效電催化CO2還原(CO2RR)制備甲酸鹽的研究中取得重要進展,相關成果以“Design of a Single-Atom Indiumδ+-N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2 to Formate”為題,發表于頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF:12.959)(文章DOI: 10.1002/anie.202010903)。

  主族金屬In作為一種電催化CO2還原選擇性制備甲酸鹽的催化劑,越來越受到人們的關注。盡管納米結構的金屬In、In2O3和In2S3等已被設計用來提高催化性能,但新型高效的In基催化劑,還亟需進一步研究。近日,陳文星等設計了一種錨定在金屬有機骨架(MOF)衍生的氮摻雜碳載體上、具有Inδ+-N4原子界面結構的In單原子催化劑(In-SAs/NC)。該催化劑具有優異的CO2RR性能,在-0.65 V時,In-SAs/NC獲得96 %的最大法拉第效率(FE)且最優的轉換頻率(TOF)高達12500 h?1,優于大多數同類催化劑。此外,基于同步輻射的X射線吸收精細結構(XAFS)研究表明,Inδ+-N4原子界面結構對于電催化CO2RR具有較高的催化活性,且催化過程中Inδ+-N4原子界面結構鍵長縮短。DFT理論模擬計算結果表明,Inδ+-N4原子界面對于甲酸鹽中間體(HCOO*)具有較低的自由能,有利于提高催化劑對CO2RR的催化活性。該工作為合理設計面向能源應用的主族金屬催化劑提供了新的途徑。

  

圖1 In單原子催化劑的合成及形貌表征

圖2 Inδ+-N4原子界面結構的精細表征

圖3 In單原子電催化CO2RR選擇性制備甲酸鹽性能測試

圖4 DFT理論計算

  

  論文信息:上述研究成果得到了結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室、材料學院先進材料實驗中心、材料物理化學系能源催化研究所(籌)的平臺支持,得到了國家自然科學基金(21801015,)、北京理工大學青年研究基金項目(3090012221909)、科研院創新人才支持計劃的支持。北理工材料學院尚會姍博士(現為鄭州大學副教授)、斯坦福大學王濤博士(現為西湖大學特聘研究員、獨立PI)、北京化工大學裴加景博士為共同第一作者,北理工陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學王定勝副教授為共同通訊作者,北理工為第一通訊單位。

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010903

 

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